戴文新研究员课题组，在Advanced Materials上发表了题为“Dynamic Switching Spin State of Fe Single Atoms for Piezoelectric-Mediated Overall Nitrogen Fixation Photosynthesis”的研究论文。在本文中，研究者通过引入Fe SAs和交变压电极化场到缺陷铁电BaTiO₃（OvBTO-Fe），同时实现氧化还原域的空间分离和Fe自旋态的动态双向切换。助力OvBTO-Fe压电-光催化全固氮反应，实现了创纪录的0.82%的太阳能转化效率和0.53%的总能量（太阳能+机械能）转化效率。

固氮是将大气中的氮转化为生物可利用的形式，对自然氮循环、工业生产和人类生存至关重要。目前，氨（NH₃）和硝酸盐（NO₃^-）的生产主要依赖于传统的能源密集型工艺，包括氨合成（Haber-Bosch法）和氨氧化（Ostwald法）。然而，这些方法需要高温和高压，导致严重的能源消耗和温室气体排放。因此，迫切需要绿色和可持续的先进技术用于氮还原（NRR）和氮氧化（NOR）合成NH₃和NO₃^-。虽然绿色光催化技术已经实现了N₂转化为NH₃和NO₃^-，但以往的研究大多只关注半反应过程，并且通常涉及牺牲剂和辅助气体的使用，这增加了成本并且降低了能量转换。因此，一步全反应同时产生NH₃和NO₃^-将是一种理想的途径。

SAs因其具有原子分散和独特的不饱和配位结构，为N₂吸附和活化提供了均匀和明确的活性位点。但特定的SA催化剂具有特定的配位环境和电子结构，限制了同时促进氧化和还原反应的可能性。过渡金属（Fe、Co、Ni等）由于d轨道中电子填充形式的多样性，从而表现出独特的多自旋态，并且自旋态对于调节催化热力学和动力学过程至关重要。压电极化场作为一种机械力自驱动的高效电场，不仅可以促进不同极化端形成分离的氧化还原反应域，有利于还原和氧化反应的分别发生。同时，将压电极化场引入到过渡金属SA光催化体系中，可以实现不同极化端自旋态的独立调控，有望同时促进氮氧化和氮还原反应的发生。有鉴于此，通过浸渍和煅烧将Fe SAs锚定在铁电体OvBTO上。同时实现氧化还原域的空间分离和Fe自旋态的动态双向切换，从而促进全固氮反应的高效进行。

这一成果发表在Advanced Materials上，论文的第一作者为福州大学化学学院博士研究生袁杰，戴文新研究员为论文通讯作者，为本研究提供了重要的指导。这项研究工作得到了国家自然科学基金等项目的大力支持。

论文信息：“Dynamic Switching Spin State of Fe Single Atoms for Piezoelectric-Mediated Overall Nitrogen Fixation Photosynthesis”, Jie Yuan, Fang Chen, Wenhui Feng, Jianyu Xiao, Liang Wang, Songyu Luo, Zizhong Zhang, Jinlin Long, Wenxin Dai,* Hongwei Huang*, Adv. Mater. 10.1002/adma.202504015.