近日,我院龙金林研究员团队在Advanced Materials在线发表了题为“StabilizingtheHigh Spin Cobalt Atoms by Local Magnetic Asymmetry in p-Block Metals-Doped Spinel MnCo2O4Catalysts for Efficient Oxygen Reduction”的原创性研究成果。该工作采用局域磁不对称性稳定表面高自旋Co活性位点新策略,创制了一种p区金属掺杂尖晶石MnCo2O4新型高效电催化氧还原阴极催化剂,并与YSZ固体电解质和NiO阳极催化剂组装构筑了P-MCO|YSZ|NiO单电池,在750℃工作温度下取得了1.53 W cm-2的峰值功率密度。

气态O2电催化还原为氧阴离子(O2−)是固体氧化物燃料电池中发生的重要阴极反应,是实现化学能-电能转换达到工业级效率的基石。然而,氧还原动力学严重受限于高自旋电子从催化剂向三重态↑O=O↑的转移,该过程涉及必要的自旋翻转。本研究通过p区金属(Ga,In,Pb)掺杂策略在MCO催化剂中构筑了局域磁不对称结构,精准稳定了表面Co原子的高自旋态,从而解锁ORR的决速步骤,使得Co活性位点的自旋电子快速注入到三重态O2吸附物种中。最优的Pb掺杂MCO催化剂作为空气电极用于构建固体氧化物燃料电池器件,实现了1.53 W cm−2的峰值功率密度以及超过210小时的优异稳定性。Pb−2O−Co共价结构通过p-d轨道耦合机制稳定表面Co原子的高自旋态,从而在动力学上促进了电子从表面Co位点向O2吸附物的转移。该研究为ORR自旋选择电催化提供了基础性见解,并为构建用于能量转换与存储的高性能SOFC器件提供了普适性指导。

福州大学化学学院龙金林研究员及赵继武博士(现工作单位陕西师范大学)为本文共同通讯作者,福州大学化学学院博士研究生娄淑云为第一作者。该研究得到了国家自然科学基金和福建省闽江学者计划项目的资助。
论文信息:Shuyun Lou, Guojun Wen, Shike Xu, Jiwu Zhao*, Yi-Songyu Wang, Yaoyao Chen, Ying Wang,Na Wen, Chao Xu, Huaxiang Lin, Zhengxin Ding, Rusheng Yuan, and Jinlin Long*.StabilizingtheHigh Spin Cobalt Atoms by Local Magnetic Asymmetry in p-Block Metals-Doped Spinel MnCo2O4Catalysts for Efficient Oxygen Reduction.Adv. Mater. 2025, e13681.DOI:10.1002/adma.202513681