近日,我院戴文新研究员团队在《Nature Communications》上在线发表了题为“Stable hydroxyl-anchored CuNi nanocatalysts from CuNiMgAl-LDH thermal reduction for efficient photothermal CO2 conversion”的研究论文。该研究通过层状双金属氢氧化物(LDH)衍生的羟基工程,成功构建了具有动态羟基锚定效应的铜镍纳米催化剂,实现了光热逆水煤气变换反应的高效稳定运行,为解决铜基催化剂在高温或光热条件下的烧结失活难题提供了新策略。

铜基催化剂在逆水煤气变换反应中具有高CO选择性,但其低塔曼温度易导致纳米颗粒烧结失活。传统光热催化策略虽通过等离子体效应提升反应动力学,却难以克服铜颗粒的不可逆迁移问题。研究团队发现羟基物种可通过动态锚定金属活性位点抑制烧结,但还原性气氛中羟基的持续再生是关键技术瓶颈。因此,设计了一种Ni掺杂诱导的羟基工程策略:通过CuNiMgAl-LDH前驱体的可控热还原,在催化剂表面构建羟基配位的Cu2+-Ni2+物种。Ni的亲氧特性不仅增强了表面羟基密度,还通过等离子体效应促进H2溢流,实现光照下羟基的动态再生。最优的Cu3Ni-MA催化剂在光热条件下CO产率达339.8 mmol g-1 h-1,选择性达98%,性能为热催化的3.5倍,且在30天启停循环和280小时连续测试中,催化剂活性与选择性保持率超过99%。机理研究表明,Ni的引入通过调控Cu电子结构、增强羟基亲和力,并结合等离子体激活的H2溢流效应,实现了活性位点的动态稳定。

福州大学化学学院戴文新研究员、张子重教授,浙江大学生物系统工程与食品科学学院岳宣宇助理研究员为本文共同通讯作者。福州大学化学学院王志捷博士为论文第一作者。研究得到国家自然科学基金项目的资助。
论文信息:
Wang, Z., Zhou, Y., Ni, W. et al. Stable hydroxyl-anchored CuNi nanocatalysts from CuNiMgAl-LDH thermal reduction for efficient photothermal CO2 conversion. Nat. Commun. 16, 10497 (2025). DOI: https://doi.org/10.1038/s41467-025-65537-x