近日,我院郑寿添教授/蔡平伟副教授团队在Angew. Chem. Int. Ed.期刊上在线发表了题为 “Cation Modulation of Layered Self-Assembled Polyoxometalates Enables Efficient and Robust Hydrogen Evolution” 的原创性研究成果。该工作报道了四种结构相似、层间距可调的二维层状POM基超分子纳米结构。

基于多金属氧酸盐(POM)与烷基三甲基溴化铵(TAB)组装的超结构,虽因成分可调而受关注,但烷基链长对结构与性能的影响尚不明确。本文以巨型POM(P8W48)为模型,可控构建四种超结构,系统揭示了烷基链长对电化学析氢反应(HER)活性的影响:短链限制催化位点暴露,过长链阻碍电荷传输。其中,十六烷基三甲基溴化铵(CTAB)组装的最佳链长超结构表现出最优HER活性,过电位仅55 mV@10 mA cm-2。原位光谱与理论计算表明,P8W48与CTAB间的强界面电子耦合促进了活性位点电子重分布、增加活性位点密度、降低反应能垒并优化*H吸附自由能。本研究建立了有机阳离子链长与电催化性能的直接关联,为POM基多功能超结构的分子级自组装设计提供了通用指导。

化学学院郑寿添教授和蔡平伟副教授为本文共同通讯作者,福州大学化学学院博士生孙榕智与博士后刘晗为共同第一作者。该研究得到了国家自然科学基金和福建省自然科学基金的资助。
论文信息:“Cation Modulation of Layered Self-Assembled Polyoxometalates Enables Efficient and Robust Hydrogen Evolution.” Rong-Zhi Sun+, Han Liu+, Hui-Xue Lei, Ze-Xun Zhang, Ping-Wei Cai*, Zhenhai Wen, Shou-Tian Zheng*. Angew. Chem. Int. Ed., 2026, DOI: 10.1002/anie.1236285