近期，我院王心晨/方元行课题组在Angewandte Chemie发表题为"Si/Carbon-dots with Surface N-C Sites Promoting Proton and Electron Transfers in Oxygen Reduction Reaction"的研究论文。本研究创新性地通过在碳点表面接枝硅烷链构建N-C活性位点，显著提升了多种光催化剂在氧还原反应（ORR）中生成双氧水（H₂O₂）的性能。该工作为利用不含金属组分催化剂突破ORR关键中间体能垒提供了新的思路。

氧还原反应（ORR）通过两电子路径选择性生成过氧化氢（H₂O₂）或经四电子路径完全还原为水（H₂O），在清洁能源开发和环境治理方面具有重要应用价值。两条反应路径的初始过程均涉及氧分子（O₂）在催化剂表面的吸附与活化，其中O₂通过获得单个电子形成关键中间体O₂⁻，随后通过质子耦合电子转移过程生成OOH（*O₂⁻ + H⁺ → *OOH）。这一质子化步骤作为ORR的决速步，其能垒高低直接决定了反应路径的选择性和整体效率。因此，通过精准设计催化剂活性位点来调控中间体的生成路径，是实现高效ORR过程的关键所在。

传统无机助催化剂（如Au、Ni、CoOx和SnO2等）虽然能够提升光催化生成H2O2的效率，但由于其多组分体系的复杂性，使得在原子尺度上精确识别活性位点面临挑战，进而导致反应机理研究存在困难。相比之下，有机聚合物光催化剂具有明确的活性位点结构，不仅更易于识别和精确调控，还能显著提升光催化性能。更重要的是，这类材料为深入理解氧还原反应路径选择性和决速步骤的本质规律提供了新的研究视角。通过对光催化ORR产H2O2过程中助催化剂活性位点作用机制的系统研究，将有助于开发具有广泛适用性的高效助催化剂，从而提升多种光催化体系的反应效率。

有鉴于此，本研究创新性地采用硅烷链对碳点（Si-CDs）进行表面修饰，通过精准构建N-C活性位点实现了质子-电子协同转移，有效将*OOH中间体的形成能垒降低至0.35 eV，有效提升了多种光催化体系在ORR过程中的H₂O₂的生成速率提升。这一策略展现出优异的普适性特征，可成功应用于包括Zn0.5Cd0.5S, ZnIn2S4, CdS, ZnS, ZnO, In2S3与BiOC等多种光催化剂体系。

光催化氧还原产H2O2反应路径示意图

该研究成果发表于化学领域顶级期刊Angewandte Chemie。论文第一作者为福州大学化学学院博士研究生王衍坤，方元行教授与王心晨教授作为共同通讯作者，对本研究的理论设计和实验方案给予了指导性意见。此项工作获得了科技部重点研发计划和国家自然科学基金的资助支持。

论文信息：“Si/Carbon-dots with Surface N-C Sites Promoting Proton and Electron Transfers in Oxygen Reduction Reaction”, Yankun Wang, Mingxian Zhang, Haihua Wu, Meirong Huang, Yuanxing Fang*, Masakazu Anpo, Xinchen Wang*, Angew. Chem. Int. Ed. 2025, e202509790. DOI: 10.1002/anie.202509790.