摘要：

电化学水氧化反应可以通过四电子转移路径生成氧气，或通过两电子转移路径生成过氧化氢。后者作为一种多功能、高价值的清洁氧化剂，近年来引起了广泛关注。更重要的是，两电子水氧化反应不受反应物溶解度和质量传输速率的限制，为高电流密度下高效产出过氧化氢提供了巨大潜力。然而，析氧反应在热力学上更具优势，导致过氧化氢的法拉第效率较低。此外，水氧化阳极还面临高过电位和电极稳定性差等挑战。本研究从电极材料设计与电解质优化两个方面出发，以提升过氧化氢的选择性并降低反应过电位。首先，提出通过设计具有封闭电子壳层构型的过渡金属氧化物电极材料，降低含氧中间体在活性位点的吸附能。基于这一策略，开发了Bi₂WO₆和ZnGa₂O₄等多种具有高选择性的廉价金属氧化物电极，并通过掺杂和双活性位点设计进一步调控反应中间体的吸附行为，显著提高了水氧化产过氧化氢的法拉第效率。在催化剂表面电子结构调控的基础上，本研究进一步明确了电解质组分设计对水氧化反应选择性的关键作用。围绕多种阳极催化剂体系，系统探究了电解液中阴离子种类对提升过氧化氢选择性的影响。利用扫描电化学显微镜（SECM）技术，探测了水氧化阳极表面局部pH随电极电位的实时变化。结果证实，阳极活性及选择性与反应界面上碳酸氢根离子的比例密切相关，并提出维持反应界面高碳酸氢根覆盖度是提高过氧化氢生成效率的关键。

报告人简介：

李乐京博士，2022年于香港中文大学获得哲学博士学位，导师余济美教授。曾获香港中文大学 2022 年度青年学者毕业论文奖和2018 年香港政府奖学金。目前在德国波鸿鲁尔大学电化学中心进行博士后研究，主要从事扫描电化学显微镜(SECM)、电催化水氧化、光催化小分子转化及其机理等研究。共发表研究论文二十余篇，近五年内以一作或通讯者在Nat. Commun., Angew. Chem. Int. Ed., Adv. Funct. Mater.等期刊发表SCI论文13篇。