郑远辉梁宇航课题组在设计高可逆锂金属电池电解质方面取得新进展

近期，我院郑远辉教授、梁宇航副教授与悉尼大学郑荣坤教授合作，在Energy Storage Materials上发表了题为“Stablized Lithium Metal Batteries Enabled by Strategic Lithium Kinetics Engineering”的研究论文。在本文中，研究人员提出了一种结合CsI与LiDFOB添加剂的有机-无机协同调控策略。通过碘介导的调控作用，成功引导LiDFOB的分解路径，促进形成富含B-F/LiF的坚固SEI；同时优化锂离子溶剂化动力学，进一步稳定界面反应，为设计高可逆锂金属电池电解质提供了新思路。

锂金属因具有极高的理论比容量（3862 mAh・g^-1）、低氧化还原电位（相对于标准氢电极为-3.04 V）和低密度（0.59 g・cm^-3），被广泛认为是下一代高能量密度可充电电池最具潜力的负极材料之一，但锂金属负极在实际应用中面临着枝晶生长、固体电解质界面（SEI）不稳定以及不可逆死锂积累等问题，这些问题会导致库仑效率降低、容量衰减加速，并带来隔膜穿透、内部短路等严重安全风险，因此迫切需要开发先进的电解质体系，以促进稳定SEI的形成、增强锂离子迁移并实现锂的均匀沉积，而电解质工程是优化 SEI结构、提升锂金属负极性能的有效策略，其中基于添加剂的策略因简单、低成本且能精准调控SEI组成和性能而备受关注。目前，单一电解质添加剂策略（如硼/氟添加剂构筑稳定SEI，或碘基介质回收死锂）虽能部分缓解问题，但功能割裂，难以协同解决固体电解质界面（SEI）的耐久性与最小化不可逆锂损耗的根本矛盾。传统策略多侧重于物理屏障工程，而对锂沉积动力学的有效调控仍显不足。因此，郑远辉教授团队提出了一种协同电解质设计方案，将碘化铯（CsI）与二氟草酸硼酸锂（LiDFOB）进行化学耦合应用于高性能锂金属电池，其中Cs⁺通过静电屏蔽抑制枝晶成核，碘离子则形成 I₃^-/I^-氧化还原穿梭体以回收死锂，同时选择性配位LiDFOB中的亲电氧，将其分解路径从B-F键断裂转向B-O键断裂，形成富含B-F和LiF、具有高锂离子导电性和机械强度（杨氏模量为7.9 GPa）的致密SEI；通过密度泛函理论计算、分子动力学模拟、图谱分析等手段证实该体系可削弱锂离子与溶剂的相互作用、促进去溶剂化，所构建的Li||Cu半电池在2 mA・cm^-2电流密度下150次循环后库仑效率保持94%，Li||LiFePO₄软包电池（正极载量24 mg・cm^-2）在1 C倍率、25℃条件下150次循环后容量保持率达95%，1.1 Ah软包电池330次循环后容量保持率为85.5%，整体性能优于已报道的添加剂体系，为下一代高能量密度锂金属电池提供了可扩展的范式。

这一成果发表在Energy Storage Materials上，论文的第一作者为福州大学物理与信息工程学院博士研究生蒋蕴龙，福州大学的郑远辉教授、梁宇航副教授以及悉尼大学郑荣坤教授为论文的共同通讯作者，为本研究提供了重要的指导。这项研究工作得到了国家自然科学基金的大力支持。