近日，我院卢雪峰教授团队在高效碱性析氢电催化剂的设计与机制研究方面取得新进展，相关成果以“Nitrogen-Doped CeO2-x Supports Accelerate Interfacial Water Dissociation at Surface Pt Sites for Durable Industrial Alkaline Hydrogen Evolution”为题发表在国际顶级期刊Angewandte Chemie International Edition。
阴离子交换膜水电解（AEMWE）被认为是目前最具前景的绿氢生产技术之一。然而，碱性介质中的析氢反应（HER）在本质上受到极缓慢的水解离动力学限制。在强碱性电解质中，强氢键网络往往会形成一层刚性且高度有序的界面水层。这种刚性结构限制了自由水分子的扩散，阻碍了氢氧根从双电层中的移除，从而严重迟滞了活性位点的再生。虽然传统的优化策略主要集中在调节反应中间体的吸附能，但越来越多的证据表明，界面水微环境在反应动力学中起着决定性作用。如果仅仅通过引入有机修饰剂或两亲性分子来调节水结构，往往会引入空间位阻从而掩盖金属活性位点，且其在动态运行条件下的物理锚定稳定性较差。针对上述挑战，构建一种能够在不牺牲活性位点暴露度或结构稳定性的前提下，自发且本征地调控界面水微环境的电催化剂，对于实现工业级高效碱性析氢具有重要意义。
基于金属有机框架（MOFs）节点与配体的高度可调性，卢雪峰教授团队致力于衍生催化剂界面工程与原子尺度的调控研究(Appl. Catal. B Environ. Energy 2026, 386, 126418; Nano Lett. 2025, 25, 11680; J. Mater. Chem. A 2023, 11, 13089)。在前期的研究基础上，本研究开发了一种基于MOF前驱体的配体调控策略，通过在CeO2-x中引入氮掺杂，构筑明确的Pt−N/O−Ce界面配位结构，实现对界面水微环境的精准调控。研究发现，氮掺杂不仅增强了Pt团簇与载体之间的相互作用，稳定超细Pt纳米团簇，更重要的是能够促进弱氢键K+·H2O物种富集，削弱界面刚性氢键网络，从而显著加快碱性HER中的水解离过程。为了全面评估该催化剂在工业应用中的潜力，该研究将其作为阴极组装于25 cm2的大面积AEMWE器件中，验证了其在80oC、1.0 A cm-2的大电流密度下能够稳定运行1600小时且保持极低的电压衰减（87.5 µV h-1），有效地突破了碱性水解离的动力学瓶颈并展现出优异的工业应用潜力。
图 1 通过配体导向MOF衍生策略构筑的Pt−N/O−Ce界面，有效突破碱性HER缓慢水解离瓶颈。该界面通过富集弱氢键K+·H2O物种，破坏界面刚性水网络，从而显著提升催化活性，并在25 cm2 AEM电解槽中实现1 A cm−2下稳定运行1600 h的工业级耐久性。
福州大学化学学院卢雪峰教授为论文的通讯作者，福州大学化学学院2022级博士研究生孙欣然为第一作者。该研究得到了国家自然科学基金以及福建省闽江学者奖励计划的支持。
论文信息
“Nitrogen-Doped CeO2-x Supports Accelerate Interfacial Water Dissociation at Surface Pt Sites for Durable Industrial Alkaline Hydrogen Evolution”, Xinran Sun, Baoxin Ge, Ruru Huang, Jing Zhang, Jiayi Chen, Weiren Cheng, Guigang Zhang, Sibo Wang, Xue Feng Lu*. Angewandte Chemie International Edition (2026): e6627945. DOI: 10.1002/anie.6627945.
书记信箱
院长信箱