近期,王心晨团队汪思波课题组,在Angewandte Chemie International Edition上发表了题为“Cooperation of PtO2 and Adjacent Pt1 on In2O3 Photocatalysts for Unity-Selective Propane Dehydrogenation”的研究论文。该论文构建了PtO2/Pt1-In2O3双位点光催化剂,利用光活化PtO2纳米颗粒与相邻Pt单原子协同,在模拟太阳光、无外部加热条件下实现丙烷高选择性脱氢制丙烯,为太阳能驱动烷烃高值化转化提供了设计思路。

丙烯是化工行业的核心原料,丙烷脱氢(PDH)已成为制备丙烯日益重要的专用工艺路线。传统热催化丙烷脱氢以金属铂为最常用活性物相,反应通常需要高于550 ℃的操作温度。苛刻的反应条件,加之铂颗粒本身易发生C–C键断裂与深度脱氢,不可避免地带来巨大能耗,同时引发烧结、积碳与过度氧化问题,造成催化剂快速失活。
因此,开发可在温和条件下运行、同时保持高活性与高选择性的丙烷脱氢技术,一直是领域内的长期难题。太阳能驱动光催化提供了一种完全不同的思路,它可以规避热平衡限制,利用光生载流子实现C–H键活化。理论上,电荷介导的反应路径能够实现低温丙烷脱氢,抑制积碳生成并提升选择性。尽管前景广阔,实用型光催化丙烷脱氢体系仍然十分少见,主要原因在于缺少光响应活性物相:这类物相需要选择性活化强C–H键,同时高效分离并利用光激发产生的电子与空穴。
本研究证实光活化PtO2是一种高效且可再生的丙烷脱氢光活性物相。在PtO2/Pt1-In2O3催化剂体系中,PtO2纳米颗粒(NPs)作为富集空穴的氧化中心,促进C–H键活化;嵌入In2O3晶格的相邻铂单原子(SAs,Pt1)作为捕获电子的位点,加速氢气析出。这种双位点结构实现定向电荷分离,将氧化半反应与还原半反应在不同铂物种上空间分离,得到高达1322.35 μmol −1 h−1的丙烯生成速率,选择性接近100%,突破了传统热催化高温、易过度脱氢和积碳失活的限制。为太阳能驱动低碳烷烃脱氢制烯烃提供了温和、高选择性且可再生的新策略。

PtO2/Pt1-In2O3的光催化PDH反应路径示意图
这一成果发表在Angewandte Chemie International Edition上,论文的第一作者为福州大学化学学院2023届硕士研究生周佳,汪思波和王心晨教授为论文的通讯作者,为本研究提供了重要的指导。这项研究工作得到了国家自然科学基金等项目的大力支持。
论文信息:“Cooperation of PtO2 and Adjacent Pt1 on In2O3 Photocatalysts for Unity-Selective Propane Dehydrogenation”, Jia Zhou, Fen Wei, Longjian Li, Shiya Chen, Xiahui Lin, Wei Lin, Kunlong Liu, Xue Feng Lu, Weiren Cheng, Yidong Hou, Sibo Wang*, and Xinchen Wang*, Angewandte Chemie International Edition, 2026, https://doi.org/10.1002/anie.1300481